泰和六年(1206)，平章政事仆散揆到河南宣抚，诏令做好准备，确定防御和攻守的方法，集合百官在尚书省商议。朝臣中有许多不同意见，思忠说：“宋人攻围城邑时，一出动就是几千人，不是普通小股敌人。重要在于选择贤能的将领，既能攻又能守的，临时随机应变，就没有什么问题了。”皇帝认为他说的有理。不久迁任翰林侍讲学士兼左谏议大夫，大理卿、同修国史职务如故。过了一个月，又兼知审官院正职，一个人而兼任四种职务是从蒲察思忠开始的。宋人请求议和，朝廷赐给他银子五十两，彩帛十端。后来他为母亲服丧，服终被任命为侍讲学士，兼谏议、修史、知审官院，又转任侍读，兼兵部侍郎。
贞初年，胡沙虎请求朝廷将卫绍王废黜为庶人，蒲察思忠和奥屯忠孝附和胡沙虎的意见，并说：“偷人钱财，还称为盗，何况偷窃皇帝的位置为一己之私利呢！”金宣宗不肯听从。不久，改任太子太保兼侍读、修国史。二年春天，祭祀太庙时，蒲察思忠代理太尉职务，因酒醉殴打礼部值班官员，受到御史台弹劾，降为秘书监兼同修国史。不久，又迁任翰林学士同修国史，死于任上。
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