庆历三年(1043)，仁宗更换宰相，亲自提拔余靖、欧阳修及王素任谏官，蔡襄又写诗祝贺，三个人一同推荐蔡襄，仁宗即任命蔡襄知谏院。蔡襄为进谏之路开放而欢喜，同时也担心正人君子难以长久立于朝廷，于是上书说：“朝廷增加任用谏官，欧阳修、余靖、王素一天之间一同任命，朝廷内外互相庆贺。然而担任谏官不难，听取进谏却是难事；听取进谏不难，采纳谏言、按谏言办事却是难事。他们三人忠诚刚正，一定能尽其所言。我恐怕邪佞之人不利于他们，而制造一些中伤他们的谣言。这不外乎有三条，我来替陛下一一分辨。一是说他们好名。忠臣引导君主合乎正道，论事唯恐不周全，如果回避好名的嫌疑而没有什么陈述，那么像土木一样的人，都可以做忠臣了。二是说他们好进升。前代谏官的灾难，被忠心愤恨所激励，遭逢世道昏乱，死犹不辞，何好进升之有？近代奖掖提拔太快，但是很长时间不升迁，即使是死在这个官位上，也不后悔。三是说他们彰扬君主的过失。直言规过的臣子，大概是因掌管过失而被荐举而已，人主听从而实行，足以导致从谏的声誉，有什么过失能被彰扬？至于花言巧语的人也是这样，事情难说就哑口不言，选择其中没有什么忤逆的，偶尔一发，如果没有实行，就退而说我曾经谈论某事，这叫好名。默不作声随众附和，无所惭愧羞耻，追随资历积累等级，以达到显赫官位，这叫好进升。君主有过失，不在未发生之前去救助，流传天下后代，事情愈加不能遮掩，这叫彰扬君主的过失。希望陛下省察，不要造成只有好谏的名声而无其实。”
当时有旱灾、蝗灾、日食、地震的灾变，蔡襄认为：“灾害的到来，都是由于人事。几年以来，上天的告诫接连来到。推究之所以导致天诫的原因，是由于君臣上下都有过失。不擅专断，不独揽威严和权势，使号令不被人所信服，恩泽不能及于百姓，这是陛下的过失。操持天下的权柄，掌管百姓的命运，没有好的独特的谋划来纠正时弊，不能尽忠竭节来符合职责使命，这是大臣的过失。朝廷有败坏的政治而不能纠正，百姓有疾苦而不能消除，陛下宽大仁义不擅专断而不能规劝，大臣默守陈规回避大事而不能责斥，这是我们的罪责。陛下既有自己承担过失之言，就通达于天地神灵了。希望陛下能认真应付它。”奏疏出来，听说的人都感到紧张。
升任直史馆，兼修起居注，蔡襄更加履行职责议论朝事，无所回避。开宝佛塔发生火灾，塔下有过去埋下的佛舍利，诏令取佛舍利入禁宫，很多宫人灼臂剃发为僧。正议论重新营造佛塔，蔡襄进谏说“：不符合道理的福运，不可以侥幸希求。现在百姓困苦，外族骄横傲慢，陛下应修明人事，为什么专门信奉佛法？有人认为舍利子有光亮，推为神异，他们所居住的佛塔尚且没有能力保护，哪有什么威严灵异。上天降下灾祸，以示惩戒，反而大兴工役，这是想要用人力来排斥天意呀！”
吕夷简为平章国事，宰相以下的官员到他的住处讨论政事，蔡襄奏请废除。元昊投诚，开始自称“兀卒”，既而又译为“吾祖”。蔡襄说：“‘吾祖’犹‘我翁’，轻慢侮辱之意很重。假使朝廷赐予诏书，而且也叫‘吾祖’，这是什么话呢？”
夏竦被罢免枢密使职务，韩琦、范仲淹在位，蔡襄说：“陛下罢免夏竦而任用韩琦、范仲淹，士大夫在朝廷，百姓也高兴，以至于饮酒高歌相庆。贬退一邪，进用一贤，难道就能关系到天下的轻重吗？大凡一邪被贬退其同类也被贬退，一贤被进用其同类也被进用。众邪一同被贬退，众贤一同被进用，全国有不平安的吗？虽然这样，我很忧虑。天下的大势，譬如病人，陛下既已得到良医了，对之信任不疑，不但使病愈，而且又使百姓长寿。医生虽有高明的医术，如果不能尽用，那么病会更加加重，即使扁鹊在世，也难以见效了。”
保州士兵作乱，推懦弱的十多名兵士为首要分子，杀掉他们以求取招抚。蔡襄说“：天下军队百万，如果没有诛杀决行的法令，必定开骄横傲慢暴乱的源头。现在州兵杀官吏、关闭城门，没有讨伐就同意招抚他们，岂不被天下笑话。请允许我带兵入城，将他们全部诛杀。”诏令同意蔡襄的建议。
因母亲年老，蔡襄请求任福州知州，改任福建路转运使，开拓古五塘灌溉民田，奏请减省五代时丁口税的一半。恢复修起居注官职。唐介攻击宰相，皇上大怒，蔡襄急速进言说：“唐介实在是狂妄愚蠢，但念他出于进忠，希望保全宽恕。”不久贬唐介于春州，蔡襄又上疏认为这是必死的谪所，又得以改贬英州。温成皇后追认册封，蔡襄请求不要立忌讳，而罢监护园陵官。
进升知制诰，三个御史因论梁适被解除职务，蔡襄不起草诏书。以后每次授官不适宜的，蔡襄往往封还。皇帝对待他更加优厚，赐给他母亲帽子披肩以示宠爱，又亲自书写“君谟”两字，派使者送给他。升任龙图阁直学士、知开封府。蔡襄精通吏事，谈笑剖析判决，侦破奸恶揭发隐秘，胥吏不敢欺骗他。
以枢密直学士的身份又任福州知州。福州士人周希孟、陈烈、陈襄、郑穆以操行有德义闻名，蔡襄备礼招纳延请，让他们用经学教诲学生。福州习俗重视丧葬礼仪，父母死亡有的秘不发丧，而大肆铺张地请和尚做法事，甚至有因此而破产的，蔡襄下令予以禁止。移任泉州知州。万安渡距离泉州城二十里，隔海而渡，人们往来畏其险恶。蔡襄立石为桥梁，梁长三百六十丈，在基底种植牡蛎来稳固桥梁，至今仍依赖于此。又种植松树七百里以荫庇道路，闽人刻碑纪念他的功德。
入京任为翰林学士、三司使。蔡襄比较天下的盈虚出入，量力以制用。剔除腐败，簿书法度大小都可以效法。
英宗身体有病，皇太后听政，用辅佐大臣的身份说：“先帝既已立皇子，我更加迷惑，而且知名的亲信大臣也是这样，差点坏了大事，最近已经焚毁这个奏章了。”不久外面的人就说蔡襄有议论，皇帝听说后怀疑他。恰逢蔡襄几次请求辞官，因而命令选择人代替蔡襄。蔡襄请求任松州知州，拜授端明殿学士前去上任。治平三年(1066)，其母亲去世。第二年蔡襄去世，终年五十六岁。赠吏部侍郎。
蔡襄工于书法，为当时第一，仁宗尤其喜爱他，制《元舅陇西王碑》文命蔡襄书写。等到令他书写《温成后父碑》，蔡襄就说“：这是待诏的职责而已。”没有奉行诏令。他对朋友崇尚信义，听说朋友去世，就不吃酒肉，设置灵位哭泣。曾经在会灵东园饮酒，客人射箭误伤他人，就指陈是蔡襄射的。后来皇帝问此事，蔡襄再拜愧谢，最终没有自我争辩。
蔡京与蔡襄同郡但年轻一些，他想要依附名门，于是自称是蔡襄的族弟。政和初年，蔡襄的孙子蔡佃廷试宣布名次，居于考试首位，蔡京在殿上侍候皇帝，以族孙避嫌，降蔡佃为第二名，蔡佃终身都怨恨他。乾道年中，赐蔡襄谥号叫“忠惠”。
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