当时三司下面新设置了提举账司官，这个官职俸禄优厚，地位关键，很多人都想得到。主管其事的执政将候选人名单上报皇上，神宗诏令将这个位置给了蒲宗孟。皇上派他察访荆湖两路，他上奏免去了辰、沅二州的役钱以及湖南的丁赋，偏远之地的人都很信赖他。吕惠卿制定手实法，但仍然允许受灾损失过半的地区可以不实施手实法。宗孟说“：百姓自己申报其家中之财产多少，官府为其登记注册，这样可以搞清楚长期以来混淆不清的地产而达到平均百姓劳役的目的，是一个非常好的法令。但却又规定受灾损失过半的可以不参与手实法的实施。我认为让百姓自己申报物产，这开始对他们就比较优厚，无所扰乱，又何必硬要等到丰收年月呢？希望皇上诏令有关官员，无论丰年或是灾年都要大力施行手实法。”皇上听从了他的意见，从此老百姓的负担就更加重了。
不久，同修起居注、直舍人院、知制诰。皇上又称赞他精通历史，很有史才，于是命他同修两朝国史，为翰林学士兼侍读。按照过去的规定，学士在服饰上只佩金带，宗孟为翰林学士后入朝感谢皇上的恩典时，皇上说：“学士之职位清淡而接近皇位，非其他官职可以比拟，但宫廷礼仪官员却未多加注意，在服饰方面都没有搞得很好。”于是准许他佩鱼袋，并以此为令，以后皆同此。枢密都承旨张诚一参与书局之事，颇为骄横，常以皇上之旨令要挟、胁迫朝廷官员。蒲宗孟拿张诚一所传之旨令到皇上面前对质，结果都不是那样，而往往是他借皇上之名假传的，因此蒲宗孟即叩头于皇帝前，一一陈述张诚一之罪状。皇上发觉蒲宗孟为人刚正不阿，想给以重用，即拜他为尚书左丞。
皇上在与朝中大臣谈话时，曾发出国无人才之感叹，蒲宗孟遂起而答道：“国家之人才多半被司马光之异端邪说影响坏了。”皇上沉默不语，紧盯着蒲宗孟，过了好久才说：“蒲宗孟却是没有受司马光的影响。不说别的，只就辞去枢密使之事而言，我从即位以来，还只看到他一个人这样做；至于其他的人，就算是强迫他调离，也不肯离开。”蒲宗孟听后，诚惶诚恐，觉得无地自容。仅仅过了一年，御史上书指责他沉溺于酒色以及建造府第超过了规定，即被罢知汝州。又过了一年，加升为资政殿学士，徙任亳、杭、郓三州。
郓州在梁山泺之间，历来都是盗贼出没之地。蒲宗孟到任后，即大加治理，就算犯了小偷这样轻微的罪行，也要挑断他的脚筋。这样盗贼虽然逐渐减少了，而所杀的人却也多得不可胜计。当他刚迁任河中时，御史即弹劾他施行刑法过于残酷，因此他被罢知虢州。次年，恢复其职，仍知河中。又徙任永兴军、大名府。蒲宗孟厌烦了频繁的易地调任，非常苦闷，因此请求再到河中任职。死时，终年六十六岁。
蒲宗孟性格严肃而崇尚奢侈，聚集了大量钱财，每天早晨要宰杀十头羊、十头猪，在房间里点燃三百支蜡烛。有人劝他节省一点，他非常不高兴，大怒道：“你是想让我坐在黑暗之中忍受饥饿吗？”他每天要进行很多种盥洗，分别有小洗面、大洗面、小濯足、大濯足、小大澡浴等等。每次都要几个婢女服侍，洗一次澡要用五斛澡汤。至于其他方面的享受就更是穷奢极侈了。蒲宗孟曾经写信给苏轼说“：我晚年学道很有收获。”苏轼则回信说道：“听说你的收获还很不小，但有二件事我不能不劝告你：一是仁慈，二是节俭。”这是针对蒲宗孟的过失而言的。
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