至元十八年(1281)，世祖召见了他，留在身边，常向他询问民间的事。随大军征东北边境，回朝后，向世祖陈述大军所过，民不堪烦扰，饥寒交迫致死，请朝廷赈济。世祖听从，赐边民粮食、布帛、牛马，使饥寒之民免于死亡。二十三年，彻里奉使江南，考察风俗，访求宋朝遗民。当时行省为上交钱粮，把学田都出卖了。彻里说：“学田是用来供祭礼、育人材的，岂可出售。”令立即停止。回朝将此事奏报世祖，世祖称赞并肯定了他的意见和决定。
二十四年，朝廷分中书为尚书省，桑哥为相，引用其党羽，搜括天下钱粮，凡过去权臣阿合马专政时所积存下来的逋欠，都认为是因中书失职不征，奏请诛杀二参政。各行省乘机对百姓进行苛征，若户主不能交纳，就牵连到亲戚邻里，敲诈勒索，民不胜其苦，自杀及在狱中死的，数以百计，全国骚动。廷臣都有顾虑，不敢直言。只有彻里于帝前详细陈述了桑哥奸贪误国害民的罪状，辞语激烈。世祖大怒，认为他在诋毁大臣，命左右掌嘴。彻里更加极力辩解说“：臣与桑哥无仇，之所以力数其罪而不顾自身安危，正是为了国家。如果怕圣上发怒而不敢言，则奸臣何以能除，民害何以能息！且恐怕陛下会蒙拒谏之名。”世祖这才明白，即命他率羽林军三百人去抄桑哥的家，所抄出的珍宝多至朝廷府库所藏的半数。桑哥伏诛后，原被冤枉囚禁的人才得到释放。又奉旨到江南清查桑哥的姻党，计有江浙省臣乌马儿、蔑列、忻都、王济，湖广省臣要束木等，将他们斩首示众，大快人心。彻里到江南往返四次经过徐州，都过家门而不入。
进拜御史中丞，不久，升为福建行省平章政事，赐黄金五十两、白金五千两。汀、漳人民以欧狗为首反叛元朝，久未平息。彻里引兵征讨，号令严肃，所过秋毫无犯。有来投降者，则以酒食，对他们说“：我想你们不是蓄意反对朝廷，而是由官吏的贪婪暴行迫使你们走上反叛道路。今既归来，也就是平民，我不忍加罪于你们。你们回去从事农业，安于家乡，不要恐惧。”其他山寨闻知，都来归顺。不久，欧狗被同党逮捕送于彻里军前，斩首示众，胁从者不杀一人，汀、漳之乱至此平息。至元三十一年，世祖病重，彻里赶回京师侍奉医药。帝崩，与诸王共同决定迎立成宗。
大德元年(1297)，拜彻里为江南诸道行台御史大夫。有天彻里召都事贾钧告诫说“：国家设立御史台，是为了肃整吏治，美化风俗，兴办教育。往日，御史不顾大体，按巡以苛察为明，查获贪赃以多为功，甚至有迫使儿子证实父亲有罪，弟弟证实哥哥有罪，奴仆攻击主人，伤风败教，没有比这更厉害的了。你去代我告诉诸御史，切莫效法这些人。”成宗知道连连称好。改任江浙行省平章政事。该省税粮之多为全国之最，平江、嘉兴、湖州三郡的税粮又相当江浙全省的十分之六七。然而此三郡地势低下，诸水汇聚为震泽。震泽之水由吴松江入海。年深月久，江道淤塞。豪民图利，堆土造田，使水道不通。于是湖水渐渐增高，淹没诸郡庄稼。朝廷命行省征发民夫万人来疏河道，彻里监督其工程，费时四月而竣工。
大德九年，召彻里入朝为中书平章政事。十年十月病逝，年四十七岁。直到他寿终之时，其家产不满二百缗，人人敬服他一生廉洁奉公。朝廷赠推忠守正佐理功臣、太傅、开府仪同三司、上柱国，追封徐国公，谥“忠肃”。至治二年(1322)，加赠宣忠同德弼亮功臣、太师、开府仪同三司、上柱国，追封武宁王，谥“正宪”。
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