至元九年，阿塔海奉命督军攻襄阳。襄阳攻克后，因功授镇国上将军、淮西行枢密院副使，筑正阳东西城。五月大雨，宋将夏贵乘淮河水涨，来攻正阳。阿塔海率众抵御，贵军退走，元军追至安丰城而还。
阿塔海拜为中书右丞、行枢密院事。率军渡江与丞相伯颜会师，攻克池州。至元十二年，元军进至建康，宋镇江守将石祖忠遣使乞降。扬州守将李庭芝闻讯，遣兵突围出击，阿塔海率师援救石祖忠，宋兵望风退走。此时，真州、泰州诸城尚为宋朝所有，镇江地扼长江咽喉，但城墙不坚固，阿塔海建立木栅以保障居民。又分兵屯驻瓜洲，切断扬州的援兵。宋将张世杰、孙虎臣率水军列阵于焦山之下，声势甚大，阿塔海与平章阿术登南岸督军大破宋师。宋殿帅张彦与平江都统刘师勇袭击吕城，阿塔海遣万户击败他们，斩张彦。十月，将行枢密院并于行中书省，仍以阿塔海为右丞。元军先后攻克常州、平江、嘉兴。至元十三年，大军会师临安，宋朝皇帝投降，阿塔海送宋皇帝及母后至燕京。又奉诏回到瓜洲，与阿术一同平定淮南。
十四年，授阿塔海荣禄大夫、平章政事、行中书省事。十五年二月，召赴朝廷，拜光禄大夫、行中书省左丞相，移省会于临安。二十年，调任征东行省丞相，征讨日本，因遭飓风，船坏，丧师十之七八。二十二年。行同知沿江枢密院事。二十三年，行江西中书省事，是年被召入朝。二十四年，扈从世祖征乃蛮。二十六年十二月卒于京师，终年五十六岁。赠推忠翊运宣力功臣、开府仪同三司、太师、上柱国，追封顺昌王，谥“武敏”。
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