宪宗即位后第二年，世祖领兵讨西南之乌蛮、白蛮、鬼蛮诸国，以兀良合台总督军事。鬼蛮即赤秃哥国。宪宗三年(1253)秋，大军自旦当岭入云南境。摩、些二部酋长唆火脱因、塔里马开关投降，大军得以顺利地进抵金沙江。兀良合台领一支人马入察罕章(即白蛮)，相继攻占一些山寨，唯有阿塔剌所据之半空和寨，依山临江，地势险峻，牢不可破。兀良合台遣人探清出入路径，先断其取水之路，然后率精锐军发炮进攻，终于克复。又进取龙首关，辅助世祖入大理国城。
宪宗四年秋，蒙古军分兵攻取善阐，转攻合剌章之水城，杀居民无数。合剌章即乌蛮。大军进抵罗部府，乌蛮酋长高升会集诸兵抵御，蒙军大破之于氵夷可浪山下，进至乌蛮首府押赤城。该城滨滇池，三面皆水，既险且坚。蒙军炮攻、火攻，连续七日。兀良合台遣其子阿术于夜五更率军偷袭入城，乱斫乱杀，高升军大败，兀良合台追至昆泽，擒乌蛮国段兴智及元帅马合剌昔，又命副将也里、脱伯、押真从右路，合台护尉从左路合围尚依山抵抗的乌蛮余众，他自己率其子阿术及二百骑兵进击，攻陷纤寨。蒙军至乾德哥城，兀良合台因病将军队指挥权交阿术。阿术以炮攻破乾德哥城。宪宗五年，阿术连连攻克不花合因、阿合阿因二城和赤秃哥山寨，又乘胜击破鲁鲁厮国之塔浑城、忽兰城。鲁鲁厮国大惧，摇旗投降。阿伯国有兵四万，不肯降，被阿术攻克。阿术又攻克阿鲁山寨及阿鲁城。蒙军出师西南二年内，平定大理五城、八府、四郡及乌蛮、白蛮等三十七部，大军所至，无不诚心归附。
宪宗六年，蒙军征服了白蛮国、波丽国，在马湖江打退宋将张都统所率三万宋军，夺取船二百艘，打通东至重庆，北至嘉定的通道，大军进抵合州，渡过蜀江，与铁哥带儿所领蒙军会合。
云南平定后，宪宗七年，兀良合台遣使向朝廷报捷，并建议将西南地区划为郡县进行管理。朝廷采纳这个建议，赐其军银五千两、彩缎二万四千匹，加兀良合台为大元帅，授与银印，镇守大理。以后兀良合台经六盘山至临洮府，与蒙军大营会合。一月后复征乌蛮。
是年九月，因交趾不服，兀良合台领兵征讨。大军进入交趾，纪律严明，秋毫无犯。交趾国王陈日请求归附蒙古王朝。
宪宗八年，兀良合台奉命引兵入宋境，因不适应南方气候，军士皆病。宪宗遣使传旨，约于翌年正月会师长沙。于是兀良合台与阿术率四五骑兵三千及蛮、覺等族万人，连破横山寨、老苍关，攻占宋朝国土，大败宋军六万人。乘胜占领贵州、象州，入静江府，连破辰、沅二州，直抵潭州城下。潭州出二十万宋兵以截断蒙军归路。兀良合台遣阿术与大纳、玉龙帖木儿为前军，自与四王为后军前后夹击，大破宋军。围攻潭州城，月余不下。这时，世祖已渡江驻鄂州，遣也里蒙古领兵二千来援。兀良合台遂自鄂州之浒黄洲渡江，北与大军会合。
中统元年(1260)，世祖即位。是年四月，兀良合台至上都。十二年后去世，年七十二岁。
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