李之才开始做官是担任卫州获嘉的主簿，并暂时代理共城令。这时邵雍居母丧于苏门山百源上，每天布裘蔬食，亲自烧火做饭以养活他的父亲。李之才敲门来拜访，慰劳他说：“你这样勤奋好学笃志不倦果真和谁相似？”邵雍说“：我于典籍之外，没有其他形迹可见。”李之才说“：你不是考究典籍的人，对物理的学问学得怎么样呢？”日后他又对邵雍说：“物理的学问你已经学了，不还有性命的学问吗？”邵雍遂对他再拜，愿意从他受业。于是李之才就先教他陆淳的《春秋》，意思想以《春秋》表明它包涵了《五经》，既可以告诉他《五经》的大意，然后再讲授《易经》就可以结束学业。后来邵雍终于以研究《易经》而闻名于世。
李之才由于才气太大，难得有人了解，因此长久不调，惋惜他的人就说“：你应该稍微贬损自己以求得进取。”石延年一个人却说：“这是时局不足以容纳你，你何不弃官隐居。”后李之才调升孟州司法参军，这时范雍守孟州，也不能了解他。范雍第一次自洛阳建节守延安，送的人都送出境外，李之才一个人在近郊与他告别。有人责怪他，他辞谢说：“这是往日的规矩。”不久，范雍贬谪安陆，李之才根据文告拜见范雍于洛阳，过去远送的人没有一个人来，范雍才恨自己对李之才了解得太晚。
李之才的朋友尹洙写信把李之才推荐给中书舍人叶道卿，托石延年转达，他在写给石延年的信中说“：孟州司法参军李之才，年三十九岁，会写古文章，语言直率，意思深刻，不放肆显露，不窘困急迫，完全可以追踪前辈，不是我尹洙所敢品评，而他却安于卑位，无仕进之心，人们很少能了解他。他的才能又很能通达古今事务，使他能稍微见用于世，一定会超过别人甚远，可憾他太穷，不能坚定归隐的决心。了解他的人应该共同努力，使他在事业上有所成就。”石延年给尹洙回信说“：今天精通文字爱好古文的人最少而且不发达，假若遗弃这个人，那么这种学问就更加衰落了。”石延年平生最不喜欢拜访大官，他四五次到叶道卿的大门，只把书信递进去。叶道卿得信后，把李之才向朝廷推荐，李之才遂得应选新格，有保任五人，改为大理寺丞，任缑氏县令。未及成行，会石延年与龙图阁直学士吴遵路调兵河东，征辟李之才为泽州签署判官。泽州人刘义叟因而得向李之才学习历法，也称“义叟历法”，这种历法远远超出古今历法之上，有扬雄、张衡没说清楚的，实际却是李之才传授给他的。
李之才在泽州一段时间后又转升殿中丞，碰巧母亲去世，他刚刚解除丧服，就暴病死在怀州官舍，这是庆历五年(1045)二月的事情。这时，尹洙的哥哥尹子渐镇守怀州，对李之才的死悲伤过度，染疾不到一个月也死了。李之才死后归葬青社，邵雍为他题写墓碑，其中有句说“：我求之于天下，终于得到闻道的君子李公做我的老师。”
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