调任郴州桂阳县令，治官政绩特别大。郡守李初平认为他贤能，对他说：“我想读书，怎么样？”周敦颐说“：您老学习得不够，我为您讲说。”二年果然学有所得。调任南昌知府，南昌人都说：“是能够辨别分宁狱事的人，我们可以诉讼了。”富家大姓、狡猾胥吏、品行恶劣的年轻人，惶恐不安，不但以得罪于府令为忧虑，而且又以损害善政为耻辱。后历任合州判官，事不经他的手，官吏不敢决断，虽决断处理了，民众不肯听从。刑部使者赵扌卞为诬陷的言词所迷惑，到合州很是威风，周敦颐泰然处之。任虔州通判时，赵扌卞为虔州知州，深入了解了他的所作所为，于是完全明白理解了，握住他的手说：“我差点失掉你了，从今以后我算知道了周茂叔。”
熙宁初年，任郴州知州。因为赵扌卞和吕公著的推荐，担任广南东路转运判官、提点刑狱，以澄清冤狱、润泽万物为自己的职责。检查辖区事务不怕劳苦，虽因瘴疠疾病危险，路途遥远，但仍然一一亲临检查断事。因为疾病请求担任南康知军。因家住庐山莲花峰下，屋前有小溪，汇合于湓江，取营道所住的房子旁有濂溪作为它的名字。赵扌卞再次担任蜀地官员时，打算奏请任用他，未上任就去世了。终年五十七岁。
黄庭坚称道：“他的人品、道德修养很高，胸怀宽广、洒脱，好似晴空的阳光和风、灿烂的月亮，不重于求得廉洁的名声而刻意于追求远大的志向，不看重享受而努力为民造福，不注重自身的利益而关心孤寡的忧乐，鄙薄迎合世俗之人而崇尚长久的友情。”
周敦颐学问广博，努力实践。著作《太极图》，阐明天理的根源，研究万物的始终。他的解说是：
“无极至太极。太极的运动产生阳，动极产生静，静中即产生阴，静极又动，一动一静，互以对方为其根本，分辨出阴阳，天地就出现了。阳变阴合，即产生水、火、木、金、土，五气的正常变化，四季就依次而行。五行即阴阳的一种，阴阳即太极的一类，太极原本就是无极。五行的产生，各有其特性。无极的真谛，二五的精髓，奇妙地组合、凝结，乾道生成男，坤道生成女。二气的交互感应，生成万物，万物生化不息，以致变化无穷。
“只有人得其秀而最灵，物形出现了，就会有精神的感知，五性感动，以分别善恶，万事从中而出。圣人阐明，确定以中、正、仁、义来主静，以成为人的最高境界。所以圣人与天地化合而成道德，太阳与月亮化合而成光明，四季的变化组合成时间的顺序，鬼神分合化解出吉凶。君子通过修养得吉，小人违背它则为凶。所以说：‘苍天确定的常道，叫作阴、阳。大地运行的常道，叫作柔、刚。人世间遵守的常道，叫作仁、义。’又说：‘从开始到结果的反复变化，所以知道死生变化的道理。’伟大的《易》经，这是最高的境界。”
又写作有《通书》四十篇，阐述太极的详细内容与真谛。写序的人说“：他的言论简约，但道理宏大，文字质朴而意义精微，得到了孔子、孟子思想的本源，对于学者是有很大的功绩的。”
周敦颐任职南安时，程王向通判军事，视其气质、相貌不是普通的常人，与他交谈，了解他治学探求大道，因此同他结交为朋友，送二个儿子程颢、程颐前往受训学业。周敦颐每每命令他俩探寻孔子、颜子感到快乐的地方，他们感到快乐的是什么事呢，二程的学说渊源就是来自于这里。所以程颢有言论说“：自又见到周茂叔后，以吟弄风花雪月以归，有‘我与点相同’的感觉。”侯师圣从学于程颐，没有觉悟明白，拜访周敦颐，周敦颐说：“我老了。学说不可不详细。”晚上，二人于床边对坐交谈，过了三天才回去。程颐见他惊奇地说“：这不是从周茂叔那儿学来的吗？”他善于启发人的才智就像这样。
嘉定十三年(1220)，赐谥号叫作元公。淳元年(1241)，封为汝南伯，从祀于孔子的庙庭中。
二个儿子，名字叫周寿、周焘。周焘官至宝文阁待制。
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