光宗即位后，詹体仁任提举浙西常平官，拜为户部员外郎、湖广总领，就任司农少卿。詹体仁奏请蠲除各郡积欠的应交纳的赋税一百余万。有逃跑的士兵一千人进入大冶境，他们用铁铸钱，剽掠财物，骚扰百姓。詹体仁告诫驻地军队统帅“：这里离京师一千多里，如果等到向上面请示得到回音，敌人的势力已十分嚣张了。应立即加以讨伐。”统帅按照他的意见行事，乱党全部散去。
詹体仁拜为太常少卿，他晋见光宗对话时，首先就陈述父子之间恩情至为深厚的道理，说：“《易经》在《家人卦》之后就是《睽卦》，《睽卦》的上九爻辞说：‘见到满身是泥的猪，观到装满着鬼的一辆车子，先张开弓，又放下弓，因为不是敌人，却是亲家迎婚。前行，遇雨则吉祥。’当人极度怀疑而至迷惑时，凡有所见都以为是敌人，却不知道其实是他们的亲人啊。孔子解释道：‘遇雨则吉祥，是因为种种疑惑都没有了。’大体说来，人伦天理，会有隔阂却不会中断消失，当其正处在隔阂不通之时，人们就会心情不畅，郁闷烦乱，似乎难以终日，等到突然清醒明白，烦郁一下子消融释放，如遇霖雨，这是何等欢悦舒畅啊！窃以为陛下神人之心光明融和，圣者之度恢宏豁达，所有怀疑之事，一朝涣然而解而有如拨开的雾，见及日月，好好地畅述天伦之情，以承接太上皇和皇太后的欢心，以满足亿万人民的期望。”当时皇上因为心中疑虑成疾，很久没有到重华宫去看望孝宗，所以詹体仁引用《易》人与人相互离别孤独的经义，来开导宽解皇上的心。
孝宗驾崩，詹体仁率领同僚上疏坚决反对光宗做出的决定，请皇上到重华宫亲自主持祭礼，其言辞十分恳切。当时赵汝愚将要制定大策，外庭无人参加商议，赵汝愚密令詹体仁及左司郎官徐谊把意见传达给少保吴琚，请宪圣太后垂帘听政定下决策。宁宗登位后，天下安定，詹体仁与各位贤者私下称赞赵汝愚做出了大贡献。
当时讨论大行皇帝谥号，詹体仁说：“寿皇圣帝事奉德寿皇二十多年，奉献了天下所能有的最好的奉养，居丧三年间，不穿常服，汉唐以来从未有过，应赠谥号‘孝’。”最终采用了詹体仁的意见。孝宗将要被入殓，詹体仁说：“永阜陵地势低下，不能使神灵得以妥善安置。”詹体仁与宰相意见不同，被任命为太府卿。不久为直龙图阁、福州知州，言官竟由于他以前议论过山陵之事而罢免了他。詹体仁退任后居住在較川，每天以经史自娱，人们没有能窥视到他的内心的。
起初，詹体仁出使浙右，当时苏师旦以胥吏身份主管役事，后倚仗韩胄的势力跻身为大官，到这时他派人来献殷勤。詹体仁说：“小人得到天子的器重，其灾祸来到没有几日了，不要玷污了我。”不久，苏师旦果然失败。
詹体仁恢复直龙图阁、静江府知府之职，搁置十县税钱一万四千，蠲免杂赋八千。詹体仁被任守鄂州，拜为司农卿，又任总湖广饷事之职。当时年成不好百姓难以吃饱，詹体仁不等请示，自做主张发放仓中粮食以赈济百姓，事情过后才报告皇上得知。
韩胄建议扩大疆域，一时间大家争相谈论军事以谋求进升。詹体仁上书给朝廷，说军队不可以轻举妄动，应养精蓄锐等待时机。皇甫斌自以为是将家之子，好谈兵，詹体仁与属下谈论时说他必定失败，结果果然如此。开禧二年(1206)，詹体仁死去，终年六十四岁。
詹体仁特别聪明勤勉，有超人之品行，又博览群书。少年时跟随朱熹学习，以心存良知、慎于独处时之所为为根本。写文章明白畅达，穷究各种道理。周必大当政时，詹体仁曾上疏推荐了三十多个人，都是当时世上的知名士人。郡人刘德秀早年跟随他游历，曾问以居位治民之法，詹体仁说：“尽心、平心而已，尽心就心中无愧，平心就不会有偏袒。”世人信服他的言论正确。
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