永泰元年(765)，吐蕃、回纥、党项羌、浑、奴剌十多万人侵犯奉天、醴泉等县，智光出兵拦截，在澄城破敌，收缴驼、马等军资万计，并追逐敌兵到州。智光与杜冕之间不和，于是杀死州刺史张麟，将杜冕家属共计八十一人活埋，烧毁坊州的房舍三千多家。害怕获罪，朝廷下诏却不赴命。朝廷在外表示宽待，派杜冕出使梁州，实际上是避开智光和杜冕仇人相遇。
永泰二年(766)十二月，智光独断地要杀前虢州刺史、兼御史中丞庞充。充正在服丧事，暗中逃走，智光追赶他将他杀死。又劫持各节度使进奉皇上的货物以及所运输的大米二万石，占据本州反叛。自从智光在州独断杀人，朝廷认为他是祸患，又聚集亡命之徒近万人，纵容他们剽掠，以结交他们的心。当初，与陕州节度使皇甫温不和，监军张志斌从陕州来进奏，智光在礼节上给予怠慢，志斌责备他不肃紧。智光大怒说：“仆固怀恩怎么能有反状！都是你们这些鼠辈作威作福，怕死不敢进朝。我本来不想反叛，今天为了你就反叛了。”喝令将其斩首，将其肉切成小块给同行来的人吃。此时淮南节度使崔圆入朝觐见皇上，准允进献物品百万，智光强行留下一半。举选的人非常惊吓，有的人偷偷地从同州绕过，智光派部将在乾坑店将他们杀死，死者很多。朝廷宽容他任他为尚书左仆射，派中使余元仙持告示去他那里授予官职。智光在接受诏令时蛮横地骂道：“智光有几个儿子，都能持二百斤的弓箭，可抵挡万人，完全能够做将入相。如果要挟天子以令诸侯，天下只有周智光能做。”由此，历数朝中大臣的罪过，元仙害怕，智光赠送给他百匹绢布送走他。在州周围修置生祠，使将吏百姓在里面祈祷。
大历二年(767)正月，秘密诏令关内河东副元帅、中书令郭子仪率兵讨伐智光，准备见机行事灵活处理。当时同州、华州的道路断绝，皇上召见郭子仪的女婿工部侍郎赵纵接受口头诏令交付给郭子仪，赵纵裁帛书写诏令放进蜡丸中，派遣家童抄小路送达。郭子仪奉命诏令准备出师，华州将士相继叛离。周智光的大将军李汉惠从同州率其所属投降郭子仪。周智光被贬为澧州刺史，散官勋封如故。于是带领一百人随从，抄小道赴任，其所领属的将士官吏，一无所问。于是任兵部侍郎张仲光为华州刺史，兼任御史大夫、潼关防御使；又任大理卿敬括为同州刺史、兼御史大夫、长春宫等使。这天，周智光被其营帐的部下斩首，一并儿子元耀，元斡二人献上。丁卯时辰，悬挂周智光的头于皇城的南街，两个儿子腰斩用来示众。判官监察御史邵贲、都虞候蒋罗汉一并伏法杀头，余党各以亲疏依法定罪。命令有司具仪上奏告太清宫、太庙、七陵。
当时淮西节度使李忠臣朝见帝王，驻扎潼关，听说智光阻兵，派其部将前去抵御。等到智光一死，李忠臣率兵进入华州大肆掠夺，从赤水到潼关二百里间，畜产财物抢劫一空，官吏有的穿纸衣，有的多日没有进食。
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