后被调进朝廷任左补阙，又以祠部员外郎的身份任翰林学士，三次升官后任中书舍人，外加承旨职。唐宪宗曾单独召见他，他乘空闲说其他的学士也都是高才，应预先让他们知道机密事务，广泛听取意见后决断，皇帝称赞他有长者风度。当时，皇帝在宫里积蓄钱财，想收复河州湟水一带，虽然答应禁止税外的进贡，但送来的却不怎么推却。钱徽恳切劝谏禁绝这些。皇帝秘密告诫以后如有进贡不要从右银台门送进宫，来避开翰林院。梁守谦任翰林院使，看见钱徽批复监军奏章的语句简短，叹气说：“一个字都不能加了吗！”因此恨钱徽。钱徽因谈论淮西的事不合皇帝的心意，被免了职，贬为太子右庶子，又调出朝廷任虢州刺史。
后调进朝廷任礼部侍郎，宰相段文昌将要好的杨浑之、学士李绅将周汉宾都托付给他请求录取为进士。杨浑之是杨冯心的儿子，送了很多有名的碑帖和画给段文昌，都是世间珍品。钱徽不肯听从他们两人的请求，自己选中了杨殷士、苏巢。苏巢是李宗闵的女婿，杨殷士是杨汝士的弟弟，都和钱徽要好。段文昌生气了，他当时正要去掌管剑南西川，进宫辞行，就告钱徽取进士不公正。皇帝问李绅和元稹，当时元稹和李宗闵有矛盾，因此都说钱徽不好。皇帝下诏命王起、白居易再次考试入选者，落选的有一半以上，于是贬钱徽任江州刺史。杨汝士等人劝钱徽拿出段文昌、李绅托他的信件来为自己辩解，钱徽说：“如果心里没有愧，哪里需要辩解和证据呢？”命家里人把那些信烧了。
起初，江州有强盗抢劫送贡品的船，抓盗贼的官吏把江边两百名品行不好的年轻人抓起来审讯，钱徽查明了他们是冤枉的，把他们都放了。几天后，舒州抓到了真强盗。江州养官府牛的田地有一百万文钱的收入，前任刺史用来供应设宴送礼，钱徽说：“这是农民耕作的后备，能做其他用途吗！”令用来充作穷苦百姓的租税。后调任湖州。当时宣州、歙州天旱，尚书左丞孔癸戈请求调钱徽管宣歙，宰相认为钱徽是靠写文章升官的，没有任用他，孔癸戈说：“宰相应该知道全国的事情，连钱徽在江州、虢州的政绩都不知道，何况其他的呢？”钱徽后来回到了京城，升任工部侍郎，后又出京任华州刺史。
唐文宗即位，把他召来任尚书左丞。
遇上宣读皇帝直接颁的诏书，百官都到了朝廷，当时天气严寒，群臣渐渐躲开了，他一贯恭敬谨慎，不离开自己的位置，时间长了昏倒了。他因此上奏因年老请求退休，没批准。大和初年，他又担任华州刺史。不久在吏部尚书任上退休。后去世了，享年七十五岁，赠官为尚书右仆射。
他和薛正伦、魏弘简要好，他们两人先去世了，他抚育他们的孤儿到娶亲立业。他任右庶子时，韩公武用贿赂和朝官们结交，送给钱徽二十万文钱，他不接受。有人说只要不是宰相可以不拒绝，他说“：接受钱看是否合大义，不看任什么官。”当时人称赞他有正直的声望。
他儿子是钱可复、钱方义。钱可复在消灭郑注时被处死了。钱方义官当到太子宾客，他儿子钱王羽的字叫瑞文，善于写文章，宰相王抟推荐他任知制诰，又升任中书舍人。王抟被治罪，他被贬为抚州司马。
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