会昌初年，连续转任吏部郎中。当时皇帝命令裁减多余闲散官员，仲郢清查了十天，裁减了一千二百五十人，议论的人心服。升任左谏议大夫。武宗皇帝请道士修建望仙台，仲郢多次直言诤谏，谆谆劝告，皇帝派宦官告诉仲郢说已知道做得不好。御史崔元藻因复查吴湘的案子犯了罪，仲郢恳切地劝说，宰相李德裕不认为讨嫌，上奏皇帝任命仲郢为京兆尹。仲郢在东西市安放标准的衡器，让做买卖的人使用，禁止私制不标准的衡器。北司的衙役买粟违犯禁令，仲郢杀死他并在街上露尸示众。从此以后，没有人敢违犯禁令了，法纪号令严明。
碰到废除浮屠法，把铜像全部销毁铸钱。
仲郢任铸钱使，官员请示铸字做钱的标志，仲郢没有答复。事后，淮南在钱上铸“会昌”字样，过了一段时间，和尚反而用这些钱铸钟钹。中书舍人控告外甥刘诩殴打他母亲，刘诩任禁卫军军校，仲郢不等上奏朝廷，就逮捕了他，打死在刑杖下。宦官报告了皇帝，仲郢改任右散骑常侍，主持吏部工作。李德裕很是压制进士科，仲郢没有顺从他。这时，选拔进士，没有任命坏官。又应当调任的，拿缺额的名册让他自己看，立即拟定名单高声宣布，下属官吏不能作弊。
宣宗皇帝初年，李德裕被罢免了宰相，德裕信任和重用的人受到连累，仲郢被调出京城任郑州刺史。周墀任滑州节度使，但郑州是滑州的属郡，周墀高度评价他的政绩，到周墀回朝任宰相，推荐仲郢任河南尹。朝廷召他回京任户部侍郎。周墀被罢免了宰相后，别的宰相不喜欢仲郢，降职任秘书监。几个月后，又出任河南尹，改用宽厚仁德来处理政务。
有人说这不像在京兆府时处理政务，仲郢回答说：“在皇帝脚边处理政务，以弹压为先。治理郡县，要用仁德养护百姓。
怎么能一样呢？”升任剑南东川节度使。
大吏边章简利用权势贪婪无度，前任主帅制服不了他，仲郢借事杀死了他，下级官吏都整肃起来。过了五年，召回朝任吏部侍郎兼任盐铁转运使。有一个叫刘习的人，依靠制药的技术升官，皇帝安排他当盐官，仲郢认为医务有本业官，若委任他管钱粮，名不正，言不顺。皇帝明白过来，就赐给刘习细绢送他回家乡了。
大中十二年(858)，因病辞官，免去了盐铁转运使，任刑部尚书，转任户部尚书，封为河东县男，任山南西道节度使。
南郑县令权弈因犯罪，仲郢用杖责打他，六天后权弈死了，仲郢被降职调到雷州任刺史。不久以太子宾客的官职在东都设立办事衙门，起用为虢州刺史，任检校尚书左仆射、东都留守。碰到强盗掘开了他父亲的坟墓，放弃官职回到华州，调任华州刺史，没有接受任命。咸通五年(864)，任天平节度使。当初，仲郢任谏议大夫，后来每次升官，喜鹊就必定会飞集升平里家宅，庭园的树上、戟架上都落满了，五天才飞散。到这时喜鹊再不飞来了。病故在天平节度使任上。
仲郢为人正派威严，崇尚气节仁义，侍奉父母很恭谨。李德裕死后，家里没有朝廷俸禄不能自己振作起来；到仲郢兼任盐铁转远使，就起用他兄长的儿子李从责任推官，执掌苏州院。宰相令狐坚持不同意，仲郢就送信给令狐解释说明，令狐感动并理解他，就答应了。每逢自己住在内书斋，系上单色带子，衣服用具简单朴素。父子两代人担任过九任节度使，五次任京兆尹，两次任河南尹，都不向朝廷报告认为是吉祥的传闻和事物，也不让人出家当和尚。对撤除贪官污吏很急切，救济势单力弱的人。每逢旱涝灾害，一定贷款给穷人，免除欠的赋税，乡间没有欠赋税的家庭。
男女孤儿长大无力成家的，官府资助他(她)们结婚或出嫁。在朝廷，不是红白喜事不到宰相家宅。他们父子的事迹大略相同。
家中藏有万卷书，所藏的每种书一定有三本：最好的藏在书库，中等的是平常阅读的，下等的是孩童学习用的。仲郢曾经亲自抄写了《六经》，司马迁、班固、范晔著的史书都各抄写了一部，魏、晋和南北朝的史书各抄写了两部，又像这样抄的其他书共三十篇，取书名为《柳氏自备》，旁边登记了很多仙佛一类的书，都用精美端正的小楷字抄写，没有用行书。
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