天历二年(1329)拜中书右丞，不久又升为中书平章政事，后又出任河南行省平章政事。黄河水清，地方认为是祥兆，要上报朝廷。彻里帖木儿说：“我只知为臣忠，为子孝，天下治，百姓安，这才是祥瑞之兆，其余何益于百姓？”这年闹灾荒，彻里帖木儿提出赈济灾民，其僚属认为必须先由县上报给府，府上报于省，省上报朝廷。彻里帖木儿说“：如今饥民死者已多，还要拘于平常的程序，往复要几个月，那时能存活的百姓就不多了。这是地方官府畏罪，使百姓抱怨朝廷，我决不这样做。”先开仓赈济，然后上书请专擅之罪。文宗不仅不罪，而且十分高兴，赐龙衣、上尊。
至顺元年(1330)，云南的伯忽反叛，彻里帖木儿以知行枢密院事领兵讨伐，他的军队纪律严明，所过秋毫无犯。平叛后朝廷赏赐甚厚，他都分给将士，班师回朝时，自己只有日用行装。回朝后任上都留守。上都官府买商人的东西不给钱，故来上都经商的人无盘缠回家，甚至有饿死冻死的。彻里帖木儿到上都后，将此等情形上报朝廷，朝廷令出钞四百万贯来偿还给商人。后调任江浙行省平章政事，为政严厉，官吏不敢胡作非为。不久召他回朝拜为御史中丞，朝廷大小官员无不怕他三分，风纪大振。
至元元年(1335)，拜中书平章政事。他首先主张废除科举制度，把对太庙一年四祭改为一年一祭。监察御史吕思诚罗织一些罪状弹劾他，顺帝不理会，仍令彻里帖木儿署理中书平章政事之职。这时，废科举之诏已拟定，只是尚未加盖皇帝玉玺，参政许有壬坚持不废科举，太师伯颜大怒，问许有壬：“你这个谏官是冲着彻里帖木儿来的吗？”有壬说“：太师因为彻里帖木儿为朝廷效力，故提拔到中书省任职。御史三十人不怕太师，而听从于我有壬，岂是因我有壬的权重于太师？”伯颜听后怒气消了。许有壬说“：若废科举，天下人才必然抱怨。”伯颜指出，举子多以贪赃而身败名裂，并认为科举制妨碍了蒙古传统的选官之法。有壬辩解说“：科举未行之先，御史台中因贪赃而受罚者无数，怎能说贪赃尽出于举子？不能说举子中无贪赃者，但比起来还是少一些。”并举出事实说明科举并未妨碍传统选官之法，二人反复辩论不已，伯颜虽心中已同意许有壬的意见，但废科举之议已定，不可中止，只得以温和语言来劝解许有壬。
罢科举之议，是由于彻里帖木儿在任江浙行省平章政事时，举行科举考试，在馆驿盛宴招待考官，内心颇为不平，故回朝入中书省把废科举列为第一事。在此之前，也还有人要把学校贡士的庄田收入用来做怯薛军衣粮，正要找一位当权者提出来，于是有罢科举之议。彻里帖木儿曾指斥武宗为“那壁”，“那壁”是蒙古语，意为“彼”。又曾将妻弟阿鲁浑沙之女为自己的女儿来向皇帝请求赏赐珠袍等物。于是大臣们又弹劾其罪，因而诏贬彻里帖木儿于南安，人人称快。最后，彻里帖木儿死于南安。至正二十三年(1363)，监察御史野仙帖木儿等为彻里帖木儿辩解其罪，并请求按寒食国公追封王爵，定谥号，没有成功。
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